后来薛氏兄弟被调进京都长安，薛万均被分配到秦王李世民的府中，薛万彻被分配到太子李建成的东宫。李建成久闻薛万彻勇猛，将他视为心腹。
公元626年（武德九年）六月四日，李世民率尉迟恭等九将发动了玄武门事变。薛万彻得知消息了，率兵两千力图救下李建成，但是猛攻玄武门，都拿不下，于是他转而去围攻李世民的秦王府，希望能围魏救赵，让李世民回来救家小而放弃玄武门。
但是此时李世民及其部署已经杀死了李建成和李元吉，就在薛万彻即将攻下秦王府时，尉迟恭拿着李建成和李元吉的人头到来，东宫和齐王府的将士随即士气溃散，薛万彻救李建成的计划也宣告失败。
可想而知，如果不是尉迟恭及时赶到，薛万彻攻进了秦王府，那么李世民全家不可避免的会被屠戮，要知道这最高权利之争，向来是你死我活的，李世民对兄弟的家属那也是没有放过。尉迟恭和长孙无忌列玄武门之变功劳第一，这也成为了尉迟恭在战功不如李靖、李绩等人的情况下，在凌烟阁有很好排名的原因之一，还有就是尉迟恭可是李世民金牌打手，超级保镖，几次救李世民于危难。
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眼见事情失败后，薛万彻只得带着数十骑逃往终南山中去了。直到李世民明确只杀太子，并不株连太子余党，且多次派人安抚后，薛万彻才出来谢罪，被封为右领军将军。
后来李世民还将妹妹丹阳公主下嫁给薛万彻为妻，加封薛万彻为驸马都尉（有野史说薛万彻是个大老粗，迎娶了公主后却不懂男女之事，还是李世民多番提点，他才开窍）。
在贞观时期，薛万彻可谓是战功彪炳。
公元628年，他与柴绍、薛万均出征反王梁师都，师都败亡。薛万彻因功被封为灵州大都督。
公元629年，他与李靖、李绩、李道宗等讨伐东突厥，最终灭掉东突厥汗国。薛万彻因功授统军之职，后进爵郡公。
公元635年，李靖出击吐谷浑，特请薛万彻、薛万均同往。大败吐谷浑，把伏允可汗逼得走投无路自缢身亡，从此吐谷浑成为大唐属国。
公元641年，西北的薛延陀酋长夷男听说李世民将到泰山去封禅，他以为大唐的边疆肯定空虚，就联合西域各部落，兴兵二十万入侵西突厥。西突厥的俟利苾可汗无法抵御，赶忙向大唐求救。李世民命李绩、薛万彻率军救援。在两位名将的出击下，薛延陀惨败而遁。
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