公元645年，薛延陀再次作乱，进犯夏州，李世民命薛万彻领军出战，这次是薛万彻第一次单独成为统军主将。结果薛万彻一发狠，干脆灭掉了薛延陀。
公元648年，薛万彻参与了唐太宗发动的第三次东征高丽。但是很多人都被居功自傲的薛万彻非常不满，到李世民那告他，李世民为了表示对薛万彻的信任，便将那些告他的奏折都烧了。但是后来李世民发现连李绩都对薛万彻不满，便相信了薛万彻确实有问题，于是罢免了他，流放象州，后遇赦归还。
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公元651年，薛万彻被授宁州刺史。
公元652年，薛万彻入朝，因为他对被免一事耿耿于怀，便参与了高阳公主之夫、房玄龄之子房遗爱密谋造反事件，结果因事泄被捕入狱。
公元653年，薛万彻被唐高宗李治下令处斩。
李世民晚年曾与人议论当代名将：“当今名将唯李绩、(李)道宗、万彻三人而已，李绩、道宗不能大胜，亦不能大败（事实上李绩曾大败过，曾被刘黑闼打得全军覆没，仅他一个人逃走）;万彻非大胜，即大败。”苏洵将卫青、霍去病、李靖、李绩称为贤将，把薛万彻与韩信、黥布、彭越、侯君集、盛彦师称为才将。说贤将既不多有，得才者而任之可也。
薛万彻是降将，而且还曾差点杀尽李世民全家，李世民却对他信任有加，非常重用，甚至还将妹妹都嫁给他，足见李世民是一位胸襟宽广，善于用人的一代圣君。
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